Дитя «самой модной пары» Франции шестидесятых годов, Шарлотта недолго оставалась беззвестной воспитанницей швейцарского пансиона. Во время учебы она снялась в мелодраме «Слова и музыка» с самой Катрин Денев. А еще через два года получила национальную премию «Сезар» как многообещающая молодая актриса. Этот титул девушка вполне оправдала, заставив весь киномир говорить о себе после выхода на экраны скандальной драмы «Цементный сад», сценарий которой, по роману Йена Макьюэна, написал ее дядя, Эндрю Биркин. Он же выступил режиссером мрачной и депрессивной картины, главные герои которой — юные брат и сестра, залившие цементом в фундамент дома умершую мать, а затем предавшиеся греху инцеста.
Вскоре после выхода «Цементного сада», когда критики уже навесили на Шарлотту ярлык «бунтарки», она снова удивила всех, сыграв Джейн Эйр в одноименной экранизации Франко Дзефирелли, известного своими масштабными, захватывающими дух постановками классических произведений.
Несмотря на мировую известность и пристальное внимание прессы с самого юного возраста, «звездная болезнь» Шарлотту Гейнсбур не коснулась. На протяжение следующих десяти лет она снималась в основном в малобюджетном французском кино и сосредоточилась на личной жизни, выйдя замуж за режиссера русского происхождения Ивана Атталя и родив ему сына и дочь. А в 2009 году имя Гейнсбур вновь зазвучало на международных кинофестивалях. В Каннах был презентован провокационный фильм Ларса Фон Триера «Антихрист», в котором Шарлотта сыграла главную женскую роль. Картина, изобилующая шокирующими сценами, из-за которых на первом просмотре четыре зрителя упали в обморок, не встретила одобрения ни у членов жюри, ни у публики. Однако Гейнсбур в интервью подчеркивала, что ей «до смерти хотелось сыграть» психически неуравновешенную женщину, потерявшую сына, и из чувства вины калечащую себя и мужа во время секса. К слову, каннские судьи все же отдали ей приз «За лучшую женскую роль» в «Антихристе».
В 2011 году в семье Шарлотты родился еще один сын, Джо. Актриса с мужем и детьми живет в Париже, записывает песни, и после очередного блокбастера, фильма-катастрофы «Меланхолия», вновь вернулась к малобюджетному европейскому кино.