Поступив в женскую школу в Лондонском Сити, Ромола начала изучать актерское искусство. Однажды школьный спектакль с ее участием посетил директор по кастингу новой картины «Последняя из блондинок-красоток». Он искал актрису для исполнения роли героини Джуди Денч в молодости и нашел ее в лице Ромолы Гарай. Так она дебютировала на экране.
Неожиданно попав на телевидение, Ромола не оставила учебу, продолжая, впрочем, сниматься в эпизодических ролях. Окончив школу, она поступила в Колледж королевы Марии на отделение английской литературы, собираясь пойти по стопам матери и стать журналистом. Актерство захватило ее, но она была достаточно умна, чтобы не броситься в этот омут без дополнительной страховки в виде образования.
В 2002 году ее мнение по этому поводу изменилось. Тогда она впервые сыграла заметную роль в фильме «Николас Никлби», получившем несколько номинаций, в том числе «Золотой глобус». Сама же Ромола была выдвинута на получение «европейского Оскара», награды от Европейской академии кино. Последовавшая за этим роль второго плана в картине «Я захватываю замок», принесшая очередную престижную номинацию, окончательно убедила ее уйти из колледжа и сосредоточиться на актерской карьере.
Следующая роль Ромолы Гарай была довольно трудной для нее, но не в плане актерства. В картине 2004 года «Грязные танцы 2: Гаванские ночи» ей пришлось много танцевать, чему она никогда не училась. Однако это было даже хорошо, поскольку ее героиня тоже не была профессиональной танцовщицей. Ее, по сценарию, этому как раз и обучали вместе с искусством любви. Когда фильм вышел на экраны, Ромола приобрела известность за пределами Великобритании.
В том же году на экраны вышла драма Дэмиана О’Донелла «Внутри себя я танцую». Сыграв помощницу, а затем и подругу двух парней-инвалидов, не желавших мириться со своей судьбой и постоянно втягивающих ее в разные неприятности, Ромола привлекла внимание критиков. Это подтвердила полученная ею награда Лондонского собрания критиков в 2005 году.
Ромола Гарай всегда тщательно выбирает роли. Будь это главные героини (Мэри Брайант в одноименном сериале, Эйнджел в «Ангеле», Анна в «1939») или второстепенные (Брайони в «Искуплении», Абигайль в «Другом мужчине»), она умеет убедить публику своей искренней игрой. В 2009 году главная роль Эммы в очередной экранизации романа Джейн Остин принесла ей номинацию на «Золотой глобус».